众所周知，纤维素是一种自然储存量丰富、机械性能优良、可持续且廉价的材料。近年来，利用纤维素来设计具备优异力学性能的功能材料取得了许多进展。在这些应用中，理解纤维素的分子结构与其力学性能的耦合至关重要。基于此，美国马里兰大学李腾教授和浙江大学朱书泽教授等人总结了这个不断发展的研究领域的最新进展。论文讨论了纤维素的多尺度力学理解，包括氢键的关键作用，结构界面对空间氢键密度的依赖性，纳米纤维尺寸和取向对断裂韧性的影响。论文也总结了最近的实验技术进展，例如结构修饰、均质化、界面拓扑控制。这些方面的进展使纤维素有望在一系列新兴的功能应用中实现。
【内容解读】
1.纤维素的多样化结构
天然纤维素的结构在各种来源中的形状和大小都不同，例如木材，细菌，棉花，竹子，大麻，黄麻，藻类，被膜等。纤维素纳米材料的结构形式取决于加工技术。在所有这些多尺度材料中，纤维素的结构方面极为重要，因为它直接影响其机械性能。本节主要讨论在木纤维，细菌纤维素纳米纤维，纳米原纤化纤维素和微原纤化纤维素中发现的典型结构形式。
- 图1 纤维素的多样化结构
2.理解和设计高性能纤维素材料
本节通过基于分子模拟研究以及连续介质力学模型讨论了在拉伸变形下纤维素纳米纸中氢键的作用，该作用导致强度和韧性这两个通常相互排斥的特性同时增加。这些多尺度模型揭示了纤维素纤维直径的减小和或纤维排列的增加将导致空间氢键密度的增加，从而增强了界面能量的耗散，并因此带来了出色的断裂韧性。然后，对各种实验方法（例如结构改变和纳米纤维排列）进行了综述，这些方法使这些多尺度力学技术能够应用于基于纤维素的高性能材料。
3.理解和设计高性能基于纤维素的复合材料
由于纤维素具有多种尺度的优异力学性能，因此在实现高性能复合功能材料方面也可以发挥积极作用。本节将对纤维素力学的理解扩展到复合材料领域，并综述各种适用的实验方法。本节从界面调控开始，其中利用纤维素纳米纤维和其他材料（例如石墨或氧化石墨烯）之间的氢键来增加界面处的结合力，从而开发出高性能的结构材料。然后讨论了拓扑调控方法，包括物理或化学交联，以及两者的结合。最后，讨论了结构控制方法，例如通过拉伸，3D打印和螺旋大纤维的制造等加工方法在复合基质内排列纤维素纳米纤维，从而提高纤维素复合材料的力学设计。
【总结】
这份综述首先详细描述了纤维素的来源和结构特征。多尺度力学分析强调了界面氢键的关键作用，并提供了来自实验和理论研究的详细证据，以帮助解释潜在的机理。随后讨论了“纳米”级的分子工程技术，以便制造具有出色机械性能的新型材料。该报告还总结了基于纤维素的复合材料的不同力学设计策略，例如通过调整纤维素-聚合物基体相互作用进行界面工程，涉及纤维素凝胶中物理或化学交联的拓扑工程以及通过湿纺、拉伸进行的结构工程和基于扭曲的技术。
