基于有机聚合物电解质的忆阻器受到了极大的关注,因为有机聚合物被认为是柔性存储和神经形态计算器件重要的候选材料之一。然而,大多数有机聚合物忆阻器缺乏商业/工业应用所要求的重复性、耐久性、稳定性、均匀性、可扩展性和耐热性。此外,以前的大部分研究工作都试图改善有机聚合物忆阻器在室温下的开关性能。然而,在高温等极端环境下的稳定性很少被研究。

针对提高器件热稳定性,兰州大学王琦贺德衍教授团队从聚合物分子结构的角度考虑,使用聚乙烯亚胺(PEI)作为介质层。PEI由于相邻的自由和带电荷的胺基之间存在氢键形成具有相对稳定的六元环,表现出很强的热稳定性提高聚合物的抗氧化性。并且,由于具有极性基团(氨基),便于金属阳离子迁移。因此基于此聚合物(PEI)的原子开关忆阻器堆叠器件在常温和高温下都表现出了优异性能(高开关比、非易失性和良好的保持性)。还通过制作平面器件用SEM观察导电细丝形貌和分析导电细丝的生长机理。

兰州大学王琦、贺德衍教授课题组在原子开关忆阻器上取得新进展

图1. 基于PEI忆阻器平面器件在150℃第一次形成导电细丝的SEM和常温循环1000次,150℃循环100次的高低阻值。

此外,该组在原子开关中导电细丝调控对参数一致性的影响获得不错成果。在有机聚合物(PVP)掺杂导电聚合物(PEDOT:PSS)改变导电细丝生长机理及实现导电细丝数量的有效控制,使得器件具有更小的Set/Reset分布、耐久性和保持能力等优异性能。

兰州大学王琦、贺德衍教授课题组在原子开关忆阻器上取得新进展

图2. 基于Ag/PVP /Pt原子开关忆阻器平面器件和Ag/PVP-PEDOT:PSS/Pt平面器件的SEM对比图和生长机理。

使用SiO2/Ta2O5异质结来控制导电细丝的溶解,其中导电细丝的生长方向和形状由SiO2层控制,而导电细丝的溶解则由超薄的Ta2O5层控制。透射电镜分析清楚地表明,导电细丝的形成/溶解发生在超薄的Ta2O5层中,导致低电压操作(<0.3V)具有很高的稳定性和一致性(Vset分布在小于0.1V的范围内,VReset分布在小于0.08V的范围内)。

兰州大学王琦、贺德衍教授课题组在原子开关忆阻器上取得新进展

图3.Ag/SiO2/Ta2O5/Pt原子开关忆阻器器件的开关性能高低阻值和截面透射电镜明场和暗场下的导电细丝图。

以上相关成果分别发表在Advanced Functional Materials (Adv. Funct. Mater. 2020, 2004514), ACS Applied Materials& Interfaces (ACS Appl. Mater. Interfaces 2020, 12, 34370−34377)和Nanoscale (Nanoscale, 2020, 12, 4320)上。论文的第一作者分别为硕士生杨栋梁,杨慧勇,郭翔宇,通讯作者为王琦教授。

论文链接:

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202004514

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.0c07533

https://pubs.rsc.org/ko/content/articlehtml/2020/nr/c9nr09845c

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