在丰富的多孔纳米材料中，作为纳米酶的贵金属气凝胶以其独特的酶模拟功能在传感应用中引起广泛关注。在催化领域，杂原子掺杂策略是一种在提高贵金属气凝胶的酶模拟活性方面很有前景的方法。
【摘要】
成都信息工程大学光电工程学院Xiaofeng Tan博士/李贺教授团队找到了一种快速简单制备的创意材料。由于独特的多孔结构和掺杂原子的协同效应，使用 NH3BH3作为还原剂制备了B和N共掺杂的 PdRu 气凝胶（B，N-PdRu气凝胶），其可改善过氧化物酶模拟活性。
随着H2O2的存在, 3,3\’,5,5\’-四甲基联苯胺的氧化被B, N-PdRu气凝胶有效催化，其溶液在最佳吸收波长 652 nm 处呈蓝色外观。因此，通过与酶葡萄糖氧化酶结合的串联反应，B, N-PdRu气凝胶可用于葡萄糖的灵敏测定。这种方法对10 μM至2 mM范围内的葡萄糖具有良好的线性检测效果，最低检测限可低至 6 μM。这项工作将有助于研究基于杂原子掺杂策略的金属气凝胶的合理设计，并提高各种应用的相应性能。文章“B,N-Doped PdRu Aerogels as High-Performance Peroxidase Mimics for Sensitive Detection of Glucose “发表在《ACS Appl. Mater. Interfaces》。
【主图导读】
图 1. B、N-PdRu 水凝胶自组装制备过程示意图。
图 2. B，N-PdRu 气凝胶 (A) 的 SEM 图像。不同放大倍数的 TEM 图像（B、C）。(D) SAED 模式。(E) HRTEM 图像。(F)，(G) 的 HAADF-STEM图像。(H–L) 的元素映射模式。
图 3. B、N-PdRu 气凝胶 (A) 的 XPS 全扫描。与 B、N-Ru 气凝胶和 B、N-Pd 气凝胶相比，B、N-PdRu 气凝胶的 B 1s(B)、Ru 3p (C) 和 Pd 3d (D) 的高分辨率光谱分析。(F) B、N-PdRu 气凝胶的 N1s 的 XPS 光谱。(E) B、N-PdRu 气凝胶、B-PdRu 气凝胶、B、N-Pd 气凝胶和 B、N-Ru 气凝胶的 XRD 模式。
图 4. 不同反应体系的紫外可见吸收光谱：B，N-PdRu气凝胶 H2O2 TMB；B，N-PdRu 气凝胶 TMB、H2O2 TMB 和 TMB (A)。N-PdRu气凝胶 H2O2 TMB；B-PdRu气凝胶 H2O2 TMB；PdRu气凝胶 H2O2 TMB；B，N-PdRu气凝胶 H2O2和 B，N-Ru 气凝胶 H2O2 TMB的紫外可见吸收光谱(B)。B，N-PdRu气凝胶在 10–60 °C (C) 的温度梯度、pH = 2–9 (D) 下的 UV-vis 吸收光谱。不同反应体系的荧光光谱：TA，H2O2 TA，B，N-PdRu气凝胶 TA，B，N-PdRu气凝胶 H2O2 TA (E)。H2O2, B, N-PdRu 气凝胶 H2O2和 B, N-PdRu 气凝胶的EPR 测定(F)。
图 6. B，N-PdRu气凝胶气凝胶对各种葡萄糖浓度 (A) 的 UV-vis 吸收光谱和对葡萄糖 (B) 的校准曲线的相应检测。选择性检测类似物：葡萄糖与果糖、蔗糖、乳糖、麦芽糖的终浓度比为1:5（C）。本方法的干扰测量（D）。
【总结】
团队证明杂原子硼和氮掺杂的 B、N-PdRu 气凝胶可以显着增加过氧化物酶样活性。重要的是，B, N-PdRu 气凝胶在 4 到 6 的广泛 pH 范围内表现出类似过氧化物酶的活性，这为 B, N-PdRu 气凝胶提供了广泛的应用。B, N-PdRu 气凝胶用于通过级联反应与 GOD 结合制造新的葡萄糖传感器。该研究不仅展示了开发高活性和特异性过氧化物酶模拟物的新战略方向，而且还提供了对这些掺杂非金属纳米材料的催化机制的独特见解。考虑到金属气凝胶可以通过掺杂（或共掺杂）其他杂原子（如 N 和 B）来设计，预计下一步将是设计其他具有更高性能的类酶气凝胶。
参考文献：doi.org/10.1021/acsami.1c07987
