多年以后,澳大利亚新南威尔士大学的几位量子工程科学家或许还会想起,曾经在实验室里发生的那一场意外的爆炸。那天,他们制造了一个包含锑原子和特殊天线的装置,这个装置优化后可以产生一个高频磁场来控制原子核。实验要求的磁场相当强,所以几个研究者施加了很大的能量,结果,天线炸了!

在将实验继续下去时,他们有了意外而重大的发现——核电共振

“这一里程碑式的成果将开辟一个发现和应用的宝库。”接受采访时,团队核心Morello教授表示:“我们创造的这个系统有足够的复杂性来研究我们每天所经历的经典世界是如何从量子领域出现的。此外,我们可以利用它的量子复杂性来构建灵敏度大大提高的电磁场传感器。所有这一切,都是在一个简单的硅电子器件中进行的,它可以通过施加在金属电极上的小电压进行控制。”

核磁或将被颠覆,核电共振取得突破!
纳米级电极如何对硅片中单个原子核的量子态进行局部控制的艺术抽象图

1、 研究背景

对于磁矩不为零的原子核,在外磁场作用下,磁矩对应的自旋能级会发生塞曼分裂,如图1(b)所示。此时外加一定的电磁波辐射,当辐射的能量恰好等于自旋核相邻的能级差时,自旋核通过共振可以吸收某一定频率的射频辐射,这一物理过程就是核磁共振(NMR,Nuclear Magnetic Resonance)。自从NMR技术发现以来,磁共振技术在化学、医学、材料科学和采矿等领域得到了广泛的应用,近年来在通用量子计算机领域的应用也被寄予厚望。然而,产生磁场需要大线圈和大电流,并且很难将磁场限制在很小的空间内。因此,大区域内相同的原子核自旋都会对同样的信号做出响应,从而阻止自旋的单独处理。

俗话说,电磁不分家。与核磁共振类似,对于核电四极矩不等于0的原子核(自旋≥1,电荷非球形分布),在核外电场梯度(EFG)的作用下,会形成一系列量子化的核四极能级。当外加射频电磁场能量等于相邻四极能级时,产生了相应的四极核对该特定频率的吸收,这一过程就相应地称为核电共振(Nuclear Electric Resonance,NER)。与磁场相比,电场可以在一个小电极的尖端产生,并且从尖端开始急剧衰减,这将使控制在纳米电子器件中的单个原子更加容易。也就是说,相比于核磁共振对一类原子的检测与控制,核电共振可以进一步实现对一个原子的检测与控制。因此,扩大基于原子核自旋的量子器件规模的一个理想途径是利用RF电场进行自旋控制。

早在1961年,磁共振先驱、诺贝尔奖获得者Nicolaas Bloembergen就提出了一个对这种策略至关重要的理论观点:对于具有自旋I>1/2和非零电四极矩qn的原子核,如果把原子核放在晶格点缺乏点反对称性的固体中,共振电场可以通过调节核四极作用诱导核自旋转换。然而,半个多世纪过去了,这一想法还没有在单核实验中实现过。

基于前述发现,Andrea Morello教授团队进行了深入研究,实现了利用硅纳米电子器件中产生的局域电场对单个123Sb(自旋-7/2)核的相干量子控制,这是首次在单核实验中实现。实验结果得到了微观理论模型的定量支持,揭示了原子核电四极相互作用的纯电调制如何导致由晶格应变带来的唯一可寻址相干核自旋转换。0.1秒的自旋退相干时间比那些需要通过耦合电子自旋实现电驱动的方法长几个数量级。这些结果表明,高自旋四极核可应用于全电子控制的混沌模型、应变传感器和混合自旋-机械量子系统,集成电可控原子核与量子点可以为可扩展的基于核自旋和电子自旋的硅量子计算机铺平道路,这些计算机不需要振荡磁场即可操作。相关结果以“Coherent electrical control of a single high-spin nucleus in silicon”为题发表在Nature上。

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二、单个高自旋原子核对的相干电控制

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图1: 硅器件中123Sb的原子核自旋。a:实验用硅金属-氧化物-半导体器件的伪彩色扫描电子显微照片。S:源极;D:漏极;SET:单电子晶体管。b:离子化的123Sb给体的自旋为7/2的原子核能级图。磁场B0引入塞曼分裂,电四极相互作用Qxx引起进一步的能量移动。c:作为Qxx函数的原子核自旋转换频率。一个非零的Qxx导致七个单独的可寻址原子核共振。mI=-1/2↔ +1/2转换在NER中是禁止的。测量的四极分裂fQ=66 kHz由紫色虚线表示。d:硅衬底中的剪切应变。

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图2:核电共振。a、b:通过向给体栅极施加电压VRFgate获得的ΔmI=±1(a)和ΔmI=±1(b)转换的NER谱(见图1a)。未观察到mI=-1/2↔ +1/2转换,如NER所预期的。为了获得完整的ΔmI=±1光谱,采用mI=-1/2↔ +3/2转换连接正负mI值。Pflip表示在两个状态之间翻转核自旋的概率。c、d:ΔmI=±1(c)和ΔmI=±2(d)转换的Rabi频率,均在恒定NER驱动振幅下测量。将测量值与NER和NMR的理论预测进行比较,使用驱动振幅作为单个自由标度参数来匹配实验值。所有Rabi频率都紧随NER预测,包括mI=-1/2↔ +1/2转换的缺失,与核磁共振矛盾。e、f:mI=+5/2↔ +7/2(e)和mI=+3/2↔ +7/2(f)转换的原子核Rabi振荡。采用没有衰减的正弦曲线拟合数据,tNER,NER脉冲持续时间。g、h:利用mI=+5/2↔ +7/2(g)和mI=+3/2↔ +7/2(h)根据转换的原子核Ramsey条纹提取纯退相干时间T*2n+。拟合得到是包络线衰减为exp[-(τ/ T*2n+)2]的正弦曲线,其中τ是自由进动时间。误差线和不确定性表示68%的置信水平。
实验装置结构如图1a所示,类似于磷(31P)自旋量子位。应用振幅为E1的RF电场通过δQxz和δQyz调制原子核四极能量,诱导核态之间的转换。由图2a、b、c、d可以看出,实验结果与NER理论预测非常一致,证明了核电共振现象的发现。Ramsey实验表明,mI= +5/2↔ +7/2(ΔmI= ±1)转换的纯退相干时间T*2n+(+5/2↔ +7/2) = 92(8) ms,mI= +3/2↔+7/2(ΔmI=±2)转换具有更短的退相干时间T*2n+(+3/2↔+7/2) = 28(1) ms,这一结果比31P加入超精细耦合电子时观察到的时间T*2n0≈ 430-570 μs长两个数量级,比在单原子磁体中观察到的铽核T*2= 64 μs长三个数量级,突出了一种不依赖超精细相互作用的纯电子控制机制的好处。(注:退相干是指环境与量子位相互作用,从而不可控制地更改其量子状态并导致量子计算机存储的信息丢失的过程。)由于28Si中的长核自旋相干,持续数十毫秒的高保真Rabi震荡得以进行(图2e,f)。这一研究结果对基于核自旋的量子计算机的发展和纳米量子器件的设计具有重要意义。

三、内在机理探讨

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图3:线性四极斯塔克效应。a、b:改变电驱动峰值振幅VgateRF,测量ΔmI=±1转换|5/2⟩↔|7/2⟩(a)和ΔmI=±2转换|3/2⟩↔|7/2⟩(b)的Rabi频率fRabi。VRFgate与fRabi之间的线性关系与LQSE诱导的一阶转换一致。c、d:在给体栅极上施加直流电压ΔVDCgate时测量的四极位移ΔfQ=(∂fQ/∂VDCgate)/ΔVDCgate。施加ΔVDCgate会导致每个转换频率fmI-ΔmI↔mI按Δf=(∂fQ/∂VDCgate) |ΔmI|[mI-(ΔmI/2)] ΔVDCgate 偏移(插图)。通过所有的ΔmI=±1(c)和ΔmI=±2(d)的频率位移联合拟合,得到的LQSE系数为∂fQ/∂VDCgate=9.9(3)Hz mV−1。
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图4:四极相互作用的微观起源。a:Sb+原子及16个与其最近的Si原子附近的价电荷密度,显示了电荷密度等值面。给体的正电荷使沿Sb+–Si键的电荷密度不对称,但在没有应变或外加电场的情况下,123Sb位点的EFG通过对称消失。b:剪切应变使123Sb核附近的Si原子和共价键发生位移,产生了导致四极偏移的EFG。c:四极分裂fQ,结合密度泛函理论计算和有限元模拟进行预测。黑色轮廓包围了68%和95%置信区域下的给体位置,从电容三角测量和给体注入剖面获得。d:通过栅极电压施加的电场扭曲电荷分布,导致线性频率偏移(LQSE)和相干自旋转换(NER)。e:由电EFG调制引起的NER的Rabi频率计算(绿线),并将其与ΔmI=±1和ΔmI=±2转换的实验结果进行比较。所有的fRabi值都是用一个单独的参数R14确定的,R14是通过有限元模型和电子结构理论计算出来的。没有使用自由拟合参数。

从前面的介绍可以看出,得到的单核自旋的相干纯粹电控制非常显著。为了从微观上理解这一现象,研究者们进一步探讨了电场到底是如何影响原子核自旋的。对单个NER转换的观察——由核四极分裂fQ分开——意味着在核位置必须存在一个静态EFG,这要求打破硅晶体的Td(四面体类)对称性。Td对称性可以通过不同方向的应变和电场极化原子键而破坏。对实验器件的研究可知,较大且带电的给体原子引入了局部晶格畸变,将其四个同等的Si原子移动0.2Å,并沿键方向极化电荷密度(图4b、d)。然而,这还没有破坏Td对称性。Si和Al在冷却至低温时的不同热膨胀引起了器件应变分布,最终得到了EFG。理论模型得到的四极分裂fQ空间图与实验研究得到给体的预测位置上有很好的一致性,对外加电场带来的耦合强度计算有R14=1.7×1012m-1,也得到了文献的定量支持。这一系列努力表明,核电共振是一种真正的局部微观现象:晶格应变带来了非零的EFG,通过调节外加电场,可以实现单核自旋中的LQSE和NER。

小结

在采访时,Morello教授用台球桌的比喻来解释了采用电场控制核自旋的重要意义。 “进行磁共振就像试图通过抬起和摇晃整个台球桌来移动上面的特定球。”他说:“我们可以移动目标球,但同时也会移动其他所有球。”然而,“电共振的突破就像是被人递给一根真正的台球棒,可以把球打到你想要的地方。”

Morello教授表示:“这一发现意味着,我们现在有了一条利用单原子自旋来构建量子计算机的途径,而不需要任何振荡磁场来操作它们。”“此外,我们还可以利用这些原子核作为极其精确的电场和磁场传感器,并且通过它们回答量子科学中的基本问题。”

核磁或将被颠覆,核电共振取得突破!

Andrea Morello教授、Vincent Mourik博士Serwan Asaad博士。图片来源:Lee Henderson/UNSW

Andrea Morello教授长期致力于量子计算的固态器件的开发。团队于2017年8月与新南威尔士州政府等合作伙伴一起,推出了澳大利亚第一家量子计算公司Silicon Quantum Computing Pty Ltd,用以推进团队独有技术的开发和商业化。团队计划在2022年前开发出10个量子比特原型的硅量子集成电路,这将是建造世界上第一台硅量子计算机的第一步。

或许在不久的将来,量子计算将彻底改变我们的世界!

参考来源:

https://www.nature.com/articles/s41586-020-2057-7

https://newsroom.unsw.edu.au/news/science-tech/engineers-crack-58-year-old-puzzle-way-quantum-breakthrough

https://phys.org/news/2017-09-flip-flop-qubits-radical-quantum.html

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