二维卤化物钙钛矿横向外延异质结

4月24日凌晨,国际顶尖学术期刊《科学》同时在线发表了上海科技大学均为第一完成单位的两项重要研究成果。

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· iHuman研究所科研团队在肥胖症药物靶点研究上获重要突破,首次解析人源黑皮质素受体4的原子分辨率晶体结构(研究报告)

在不到一周时间内,上海科技大学于奕教授课题组与美国普渡大学Letian Dou(窦乐添)教授、Brett Savoie教授合作,在新型半导体异质结研究中取得重要进展,首次成功制备并表征了二维卤化物钙钛矿横向外延异质结。北京时间4月29 日晚,研究成果以“Two-dimensional halide perovskite lateral epitaxial heterostructures”为题,在国际顶尖学术期刊《自然》(Nature)上在线发表。

二维卤化物钙钛矿横向外延异质结

半导体是信息时代的物质基础,而半导体异质结精准制备则是半导体器件的起点,是现代电子学和光电子学的重要基石。随着社会对信息产品性能要求的不断提升,半导体材料虽然经历了以硅为代表的单质半导体、以砷化镓等为代表的化合物半导体和以氮化镓等为代表的宽禁带半导体这三代半导体材料的快速发展,却始终不能满足人们对新型半导体材料的渴求。卤化物钙钛矿材料作为一类近年来引起广泛关注的新兴半导体,在太阳能电池、发光二极管、激光等领域展示出巨大的应用前景。同时,与传统的共价半导体不同,卤化物钙钛矿材料对缺陷的容忍度很高,因此在异质结的构建以及进一步器件的大规模集成方面具有得天独厚的优势。

在构建卤化物钙钛矿半导体异质结的道路上,有两个科学难题一直在国际上没有得到解决。一方面由于该材料易发生离子扩散,难以获得高质量的原子级平整的异质界面。另一方面,卤化物钙钛矿对空气、水分、电子束辐照等因素十分敏感,其微观结构解析、特别是原子结构成像困难重重。缺乏原子结构信息的指导,材料的精准构筑与性能设计难以开展。

我院于奕课题组与美国普渡大学研究团队通力合作,在这两个前沿难题的解决上取得了突破。通过在材料制备过程中引入刚性有机配体来抑制离子扩散,普渡大学团队成功制备了二维有机-无机杂化卤化物钙钛矿横向异质结。于奕课题组发展了低剂量像差校正电子显微技术,首次揭示了二维横向异质结的界面原子结构,直接有力地证实了普渡大学团队已成功获得了原子级平整界面。由于含有大量有机成分,这类有机-无机杂化的材料是卤化物钙钛矿体系中最辐照敏感的一种,给高分辨结构解析带来巨大挑战,尤其是二维有机-无机杂化卤化物钙钛矿的原子分辨率成像至今还从未被实现过。在针对辐照敏感材料的显微成像上,现今最有效的手段当属2017年诺贝尔化学奖授予的生物冷冻电镜技术。生物样品通常是对辐照最敏感的材料,但几纳米厚二维有机-无机卤化物钙钛矿材料由于其原子间结合力大幅度减弱,在电子显微观察过程中,变得比生物大分子还要脆弱,对于它们的原子尺度结构解析,是最先进的生物冷冻电镜技术和材料像差校正电镜技术都难以实现的。

于奕团队基于在像差校正电子显微学研究多年的经验与技术积累,进一步发展低剂量的像差校正电子显微技术,经过长时间的摸索与多次的尝试与改进,最终找到了一种优化的低剂量成像方法,首次实现了辐照敏感的二维横向异质结原子结构解析。这一突破提供的界面原子结构、缺陷构型以及晶格应变等的准确信息,为这类新型半导体异质结的微观结构设计提供了最为直观的指导。在这些研究发现基础上,整个研究团队进一步通力合作,成功展示了新型异质结原型器件中的整流效应,验证了这类新型半导体走向应用的前景。

二维卤化物钙钛矿横向外延异质结
异质结界面处的高分辨晶格像

上海科技大学物质科学与技术学院电镜中心(CħEM)经过几年的建设和运行,已经构建起了一套多元、开放的先进电子显微平台,于奕课题组2017级硕博连读研究生原彪正是在这样自由、创新的科研氛围下成长和钻研,与导师一起取得了研究课题的突破。电镜中心主任、知名电子显微专家Osamu Terasaki教授对该研究成果评价道:“上海科技大学是一所年轻而朝气蓬勃的大学,物质学院年轻教授于奕指导研究生原彪在二维卤化物钙钛矿横向外延异质结方面的研究中取得了瞩目的成果。电镜中心很高兴支持了这个具有挑战性和原创性的科研项目。我和CћEM团队共同祝贺优秀的年轻教授以及研究生同学取得的研究成果。”

在本研究中,美国普渡大学博士后Enzheng Shi(师恩政)和上海科技大学物质科学与技术学院2017级硕博连读研究生原彪为论文共同第一作者。普渡大学Letian Dou(窦乐添)教授Brett Savoie教授和上海科技大学于奕教授为论文共同通讯作者。样品合成制备与分子动力学模拟计算由普渡大学团队完成,原子尺度显微结构研究由上海科技大学团队完成。此外,美国麻省理工学院、加州大学伯克利分校研究团队也参与此项研究。该研究工作得到了上海科技大学研究启动基金、国家自然科学青年基金、上海科技大学物质学院电镜中心(CћEM)以及上海市科委自然科学基金的支持。

文章链接:

https://www.nature.com/articles/s41586-020-2219-7

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