可穿戴生理信号检测设备被广泛地应用于健康监测、疾病早期诊断、运动管理等领域。现有的商用产品可检测多种体征信号,包括心电(ECG)等电生理信号,并实现日常生活或运动中的实时监测,然而这些商用产品以及研究中所报道的可拉伸电极都未考虑在水下使用的情况。

随着生活条件的提高,越来越多人开始参加游泳、潜水等水下活动,而在水中身体出现不适所带来的危险远高于在陆地上,尤其是突发心脏病的情况,病人会失去活动能力和呼救能力,很快溺水身亡。

实现水下的ECG实时监测可以减少这类的风险,ECG波形的变化可用于对心脏疾病的判断和预警,所得心率数据也可用于监测其他突发身体状况,或水下运动的记录与管理,因此实现ECG的水下监测具有重要的现实意义。在水下进行ECG的监测需要电极同时具备水下黏附、对水的稳定性、以及交流导电性,为了在运动过程中也能取得稳定的信号,这些电极还要可与皮肤共形拉伸,同时符合这些条件的电极还未有报道。

【成果】

为了实现ECG的水下监测,新加坡南洋理工大学陈晓东教授和天津大学杨辉教授在Advanced Materials发表题目为“Water-Resistant Conformal Hybrid Electrodes for Aquatic Endurable Electrocardiographic Monitoring”的研究文章,第一作者为新加坡南洋理工大学的姬少博。研究人员利用疏水的金/聚二甲基硅氧烷(Au/PDMS)膜作为基底,设计合成了可实现水下黏附和导电的聚合物,将二者结合得到防水可拉伸电极并实现了游泳过程中的ECG监测。

新加坡南洋理工大学陈晓东教授课题组:防水可拉伸皮肤电极
图1.A)电极多层结构,电极-皮肤界面简易等效电路图,以及所使用的水下黏附高分子。MEA不溶于水,提供结构稳定性;DMA提供水下黏附能力;AA在水存在下可电离提供交流导电性。B)只有含有全部三种单体的高分子才同时具有高的水下黏附力和导纳。C)透明的黏附层表面在接触皮肤后产生了与皮肤表面结构对应的图案,说明了其共形黏附。

 

Au/PDMS体系具有良好的拉伸导电性和对水的稳定性,然而由于其疏水性质,Au/PDMS膜在水存在的情况下无法与皮肤黏附,不能使用。

为了将其应用于水下监测,研究者为其设计了水下黏附层。黏附层的引入会为电极-皮肤界面带来额外的电阻(图1A),为了使电生理信号(交流,如心电信号主要检测范围~0.5– 100 Hz)从皮肤传递到用于检测的金层,该黏附层还必须具有一定的交流导电性。

为了满足水下电极应用的全部要求,研究者对含多巴胺高分子体系进行了改进,使用三种单体共聚得到了目标高分子黏附层。

如图1A所示,MEA作为主链不溶于水,赋予了该黏附层水稳定性;DMA含有多巴胺基团,赋予黏附层水下黏附能力和与金层的高结合力;AA提供的羧基在水存在下可以电离,提供交流导电能力。

通过对照实验,可以发现只有含有全部三种单体的黏附层(pDAM)才同时具备高的水下黏附力和交流导电性(图1B),证实了分子设计的合理性和必要性。

将pDAM涂附于Au/PDMS的金表面,可以得到防水可拉伸电极,DAM。在与皮肤接触后,原本平整透明的黏附层表面会出现图案(图1C),对应于皮肤的表面结构,说明该黏附层可根据皮肤表面发生形变,实现共形黏附,带来更高的黏附力和稳定性。

新加坡南洋理工大学陈晓东教授课题组:防水可拉伸皮肤电极
图2.A)在水中,商用凝胶电极在皮肤形变时很容易脱落,DAM可以随皮肤形变并保持黏附。B)在仿皮肤PDMS基底进行的黏附力测量,DAM具有不受水影响的高黏附力。C)黏附于仿皮肤PDMS基底的电极在水下静态放置的稳定性,商用凝胶电极会发生明显溶胀并脱落,DAM表现出高结构稳定性。D)皮肤-电极界面阻抗随浸水时间的变化,商用凝胶电极-皮肤界面会有水渗入,阻抗变化会导致所检测信号的不稳定,DAM表现出高的电学稳定性。

 

如图2A所示,通过在手臂皮肤上的对比,可以看出商用凝胶电极在水下皮肤形变时会马上脱落,而DAM防水可拉伸电极则会随皮肤形变并保持黏附于皮肤上,证实了DAM在水下运动过程应用的可能性。通过在表面具有仿皮肤结构的PDMS基底(弹性模量~80kPa,与皮肤相似)上进行测量,可以发现在空气中DAM具有与商用电极相近的黏附力,而在水中商用电极会失去其黏附力,DAM则几乎不受水的影响(图2B),证实了其水下黏附能力。

同时由于DAM的共形黏附和水稳定性,它可以稳定的黏附于仿皮肤PDMS基底;而商用凝胶电极会明显溶胀,在静态放置的条件下也会于50分钟内脱落(图2C)。这是由于皮肤表面结构与非共形黏附的商用凝胶电极之间会产生空隙,水可以渗入界面与凝胶接触使其溶胀。水渗入电极-皮肤界面还会导致电学性质的变化,影响信号检测的稳定性和可靠性(图2D)。与商用凝胶电极相比,DAM表现出了高水下黏附,高结构稳定性,和高电学稳定性。此外,将黏附于仿皮肤PDMS基底的DAM放入水中以300rpm的速度连续搅拌24小时后仍不会脱落,其黏附能力和电学性质不会发生明显变化,进一步证实了其稳定性。

新加坡南洋理工大学陈晓东教授课题组:防水可拉伸皮肤电极
图3.A)在水下ECG监测时,商用凝胶电极静态条件下会于20分钟内脱落,不可用于长时间监测,DAM则在连续工作1小时后仍可以收集稳定的信号。B)水中不同条件下的ECG监测,用于模拟运动和水流冲击的情况。C)DAM收集的信号具有更高的稳定性。如A中所标示,ECG曲线中T波与P波中间的基线应为完全的直线,因此该段的偏差(TPDeviation)越小说明所得信号越稳定。

 

由于良好的黏附性和稳定性,DAM可黏附于皮肤并进行连续的ECG监测,所得信号在1小时后仍保持稳定(图3A),相比之下商用电极静态放置时在20分钟内便会从皮肤脱落,无法用于长时间的监测。此外,在不同条件的水下监测中(图3B),DAM所收集的信号都具有比商用凝胶电极更高的稳定性(图3C)。

新加坡南洋理工大学陈晓东教授课题组:防水可拉伸皮肤电极
图4.A)可穿戴水下ECG检测设备,ECG腰带。B)游泳过程中收集的ECG信号,具有高的稳定性,同时也说明该个体心脏处于正常状态。C)游泳过程中ECG的连续收集。

 

而在泳池中,贴附于预处理的干燥皮肤上的商用凝胶电极会于8分钟内脱落,贴附于未处理的湿皮肤上时则会于30秒内脱落,进入泳池后则无法贴附于皮肤;而DAM电极即使是进入泳池后在进行贴附,也可保持黏附并稳定工作40分钟以上。研究者将DAM电极与可穿戴ECG检测设备相结合,得到了可穿戴水下ECG监测系统(图4A)。该系统可以实现游泳过程中连续的ECG监测,所得信号可以保持稳定(图4B,C)。所得的ECG波形可用于判断心脏的状况,用于心脏疾病预警等应用;同时从ECG中可以得到心率数据,也可用于健康管理和运动管理等领域。

【小结】

研究人员利用疏水的可拉伸Au/PDMS作为基底,设计合成了可水下黏附且离子导电的高分子黏附层,得到了防水的可拉伸电极。这些电极具有稳定的水下黏附能力和电学性质,可在皮肤上实现水下心电信号的长时间实时监测,所得信号在运动和水流冲击的条件下都可以保持很高的稳定性。该电极在使用过程中无需保护,可直接暴露于水环境中,与可穿戴设备结合后可用于游泳过程中的实时心电监测,所得数据可用于对心脏状况进行监测,对运动情况进行评估和管理等。

参考文献:

Shaobo Ji,Changjin Wan, Ting Wang, Qingsong Li, Geng Chen, Jianwu Wang, Zhiyuan Liu, HuiYang,* Xijian Liu, and Xiaodong Chen*. Water-Resistant Conformal HybridElectrodes for Aquatic Endurable Electrocardiographic Monitoring. Advanced Materials, 2020, DOI: 10.1002/adma.202001496.

全文链接:

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202001496

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