人造叶绿体!比自然界的光合作用更高效

应对全球变暖,控制大气中二氧化碳的浓度是全人类的共同挑战。随着美国退出了巴黎气候协定,这个挑战变得更加艰巨。自然界的光合作用是地球上最主要的二氧化碳固定方法,每年能够以多碳生物质的形式固定超过1000亿吨的二氧化碳。然而,随着各国工业化能力的快速发展,化石燃料的消耗量激增,自然界的光合作用已经无法及时将过多的二氧化碳固定,因此大气中二氧化碳的浓度呈上升趋势。人工固碳为解决这个挑战带来了一条可行的道路,在降低大气二氧化碳的同时能够提供多碳化合物,缓解化石能源的消耗。

2016年,德国马克斯-普朗克研究所的Tobias J. Erb课题组在《Science》上报道了一种非天然的酶催化二氧化碳固定新途径CETCH循环,它比自然界的开尔文固碳循环效率更高。然而CETCH循环需要消耗昂贵的ATP和NADPH进行供能,使它无法大规模使用。

人造叶绿体!比自然界的光合作用更高效

最近德国马克斯-普朗克研究所的Tobias J. Erb课题组与法国波尔多大学的Jean-Christophe Baret合作在《Science》上发表了题为“Light-powered CO2 fixation in a chloroplast mimic with natural and synthetic parts”的研究论文。文章中,作者通过液滴微流控技术将天然的叶绿体内中类囊体膜(thylakoid membrane)与CETCH固碳循环中的多种酶完美整合,构建出了能够利用光照作为能量源且效率超过自然的人造叶绿体(如图1所示)这种人造叶绿体能够通过光合作用产生能量分子ATP与NADPH,并进一步高效地将二氧化碳转化为化工原料羟基乙酸。

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作者首先从菠菜的叶绿体中分离出类囊体膜,并通过实验证实了分离所得的类囊体膜能够在光照的条件下将NADP+还原为NADPH,且能够将ADP转化为ATP。接着作者证实了类囊体膜能够为巴豆酰基-辅酶A羧基酶/还原酶(crotonyl-coenzyme A (CoA) carboxylase/reductase (Ccr))以及丙酰基-辅酶A羧基酶(and propionyl-CoA carboxylase (Pcc))等二氧化碳固定反应所需的酶提供能量。在这基础上,证实了类囊体膜兼容够为CETCH循环中所需的16种酶以及乙醛酸还原酶。值得一提的是CETCH循环中的酶来自于植物、动物、微生物等多个物种,是目前人类已经发现固碳途径中反应路径最短、能耗最低的固碳循环。如图二所示,类囊体膜与CETCH循环实现了完美的结合。类囊体膜在光照条件下可以产生NADPH与ATP, NADPH与ATP能够对CETCH循环进行供能,CETCH循环将二氧化碳固定为乙醛酸,乙醛酸能够被体系中的NADPH还原为工业原料羟基乙酸。

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图2,基于类囊体膜的CETCH循环,能够利用光照功能,固碳效率超过自然界的开尔文循环。

由于本体实验具有体积受限、自我遮蔽效应、无法实时监控等限制,作者采用了液滴微流控技术来实现规模放大、高通量、实时监测等需求。液滴微流控技术制备了油包水小液滴,类囊体膜以及多种酶在小液滴内,通过NADPH荧光来筛选出具有反应活性的小液滴(图3A)。作者通过对比本体组、液滴微流控组(图3B)、以及无光照对照组发现,液滴微流控技术能够显著提高人工叶绿体的二氧化碳转化效率(图3C)。能够在90分钟时间内,产生47±5微摩尔的羟基乙酸。

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图3,(A)液滴微流控技术制备人工叶绿体;(B)人工叶绿体工作循环;(C)本体、微流控液滴、黑暗条件下固碳效率对比。

总而言之,作者展示一种将自然生物合成人工生物合成技术完美整合的方法,制备的人工叶绿体具有超越自然光合作用的潜力。人工叶绿体具有获取光能固化二氧化碳并得到工业原料的能力,将在人工生物合成器、甚至人工生命系统中有着重要应用。人工叶绿体的合成对于面对全球变暖、化石燃料可持续化等挑战具有重要意义,是人工合成生物学领域中里程碑式的工作。

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