可穿戴柔性智能设备在物联网领域有着重要而深远的意义。随着人机交互技术的发展，可穿戴力传感器已经被广泛用于人体健康监测。与传统刚性压电材料相比，柔性导电凝胶具有超柔性、生物相容性好、制备流程简单的优点，被认为是理想的柔性传感器材料。近年来，研究者致力于制备出具有高灵敏度、耐用性和出色的可穿戴性的新型离子凝胶应变传感器，并取得了较大突破。然而，这些基于离子凝胶的传感器需要连接外部储能设备功能，这限制了实际应用。自供电传感系统为解决这一问题提供了思路，因为它们能够从集成电源中获取电源储能装置，使得传感元件无需外部电源即可操作。柔性全固态超级电容器由于其优点（如使用寿命长，可靠的安全性和高功率密度）成为外部电源的最佳选择之一。与此同时，具有固态电解质和隔膜双重作用的离子凝胶电解质是近年来制造柔性全固态超级电容器的一大热点。终上所述，合理设计的多功能离子凝胶电解质有望成为同时制备高性能离子凝胶传感器和全固态超级电容器及其集成系统的核心材料。
近日，福州大学石油化工学院江献财副教授与福建物构所官轮辉研究员及其研究团队基于聚乙烯醇/聚（丙烯酸酰胺-丙烯酸）/甘油/氯化钠（PVA/PAMAA/Gly/NaCl）制备离子油凝胶。甘油和氯化钠的引入使凝胶具有良好的韧性、高导电性和粘合性，在宽的温度范围保持稳定并具有良好的自修复性能力。在此基础上进一步组装成由柔性应变传感器和全固态超级电容器构筑的自供能集成传感系统。由超级电容器驱动的应变的传感器可作为可穿戴设备直接贴附在人体皮肤/织物上且实现了关节运动、心率测量等人体健康参数的实时监测。
图文详解
1. 基于离子油凝胶的自供能传感器的制备
研究者通过一锅法在紫外光引发下通过自由基原位聚合，以PVA和PAMAA为聚合物网络，利用NaCl的盐析效应和氢键复合得到了离子油凝胶电解质。基于离子油凝胶电解质，通过ITO/PET作为集流体组装可拉伸的离子油凝胶应变传感器。
同时，使用合成的离子油凝胶作为固态电解质，并以巴克纸作为电极, 引入ITO/PET集流体，用PDMS弹性体进行封装以制备柔性全固态超级电容器。柔性固态超级电容器可作为储能设备，驱动应变传感器作为可穿戴的集成传感系统进行实时运动检测。
2. PVA/PAMAA/Gly/NaCl离子油凝胶的结构表征及力学性能
如图2所示，随着NaCl用量的提升，PVA/PAMAA/NaCl离子油凝胶电解质变得更加强韧，其拉伸强度、杨氏模量和断裂能逐渐提升，而断裂伸长率的变化则与之相反。这主要是由于凝胶中的微孔结构能够更好分散外界所施加的应力，避免应力集中，赋予了离子油凝胶电解质更强的机械性能。同时，链缠绕引起的物理交联网络在一定程度减弱了分子网络结构的柔性，导致断裂伸长率下降。此外，由于甘油的引入，凝胶电解质在低温条件下依然保持良好的导电性能和机械性能。
3. PVA/PAMAA/Gly/NaCl离子油凝胶的粘性和自修复性
如图3a所示，类似于胶带，离子油凝胶可以紧紧地粘附在如钢、陶瓷、玻璃和橡胶等不同的亲水和疏水基材表面上，具有对各种基材长期以及可重复的粘合性。图3b和c表明，离子油凝胶电解质在破坏修复过程后仍具有良好的机械性能，且修复效率高，修复速度快。
由于其良好的柔韧性和导电性，离子油凝胶展现出优异的传感特性，在灵敏度、响应时间、监测范围及耐久性上都表现出优异的性能（图4）。
利用离子油凝胶电解质良好的粘性和突出的离子传输能力，以其为固态电解质组装的柔性固态超级容器具有良好面积比容量（75 mF cm-2）和优异的充放电循环稳定性，且能在连续弯折过程中保持良好的电容性能。
此外，为了验证自供能可穿戴传感器对多部位肢体运动检测的有效性，针对不同人体运动过程进行了实时监测。如图6 所示，基于离子油凝胶的自供能可穿戴传感器成功实现了对不同人体运动频率、速度、幅度等信息的全方位同步监测。该工作中设计制备的自供能可穿戴传感器在人体运动检测和医疗康复领域展现了广阔的潜在应用前景。
以上相关工作以“Self-powered integrated system of a strain sensor and flexible all-solid-state supercapacitor by using a high performance ionic organohydrogel”为题，发表在《Materials Horizons》杂志上。本文的第一作者为福州大学机械学院-福建物构所联合培养博士生黄建仁以及福州大学石油化工学院的硕士生彭水娇、谷建锋，通讯作者为江献财副教授和官轮辉研究员。
该工作得到国家自然科学基金和福建省青年基金项目的资助与支持。福州大学机械学院杨晓翔教授对该研究提供了帮助和指导。
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