刺激响应性可一维收缩材料在软体机器人和仿生肌肉制备等领域具有重要作用。例如，自然界中的蜘蛛丝材料能够在高湿度条件下收缩至原长度的50%。发展具有超大一维收缩率的刺激响应性材料是目前的一个研究难点。
液晶聚合物材料结合了液晶材料的各向异性和聚合物材料的弹性，在光、热等刺激下，液晶聚合物能够发生相变，在这个过程中，由于液晶基元的有序度降低，液晶聚合物材料能够产生各向异性的收缩。然而，目前报道的热响应液晶聚合物的最大收缩率为46%，光响应液晶聚合物的最大收缩率仅为20%。液晶聚合物材料的超大幅度一维收缩仍然没有实现。
近日，复旦大学俞燕蕾教授团队通过在线性液晶聚合物中引入应变储能的方法，实现了液晶聚合物纤维材料的超大幅度光致收缩，收缩率高达81%，超过了目前所有已报导的可一维收缩液晶聚合物材料。利用这种新型功能材料，该研究团队成功模拟了自然界蜘蛛网的损坏-修复过程，并成功制备出了具有光控抓捕行为的网格材料。
这种新型液晶聚合物纤维的光致收缩如图1a所示，在470 nm光照后，纤维产生了高达81%的一维收缩。这种光致形变的设计理念在于构建应变储能并实现储存能量的光控释放。为了实现这一目标，该研究团队合成了具有长柔性链结构的线性偶氮苯液晶聚合物，如图1b所示。通过高温拉伸和固定形状的降温，促使液晶基元排列为规整的层状结构（图1c-e）。其次，通过偶氮苯的光致异构，实现有序度变化和应变储能的释放，从而驱动纤维材料的宏观大幅度收缩（图1f）。通过2D-XRD分析，验证了液晶聚合物纤维的有序和非有序结构（图1g-i）。
研究人员进一步研究了不同拉伸率对光致收缩率的影响，在拉伸率为400%时，光致收缩率达到最大值（图2a）。通过研究负载下的液晶聚合物纤维的光致驱动行为，发现由于高拉伸率能够产生更高的应变储能，此时液晶聚合物纤维在负载下能够实现高的收缩率（图2c-d）。同时，研究表明这种液晶聚合物纤维能够分别实现在垂直方向拉动具有自重1640倍重量的物体，和沿斜面方向拉动具有自重1260倍重量的物体（图2e-f）。
基于这种新型的光致收缩液晶聚合物纤维，研究人员制备了可光控折叠的折页结构，如图3a所示。液晶聚合物纤维的两端固定在两片铝箔折页的中心，通过液晶聚合物纤维的收缩，两片铝箔折页能够折叠至不同角度（图3b）。并以此拓展制备了具有多重折页结构的盒状结构（图3c）。
自然界的蜘蛛丝由于其超大幅度的收缩性，能够自动修复损坏部分。图4a展示了利用具有高收缩率的液晶聚合物纤维模拟天然蜘蛛网的自修复行为。研究人员进一步将这种液晶聚合物纤维用于网格袋的光控收紧（图4b），并制备出了能够筛选不同尺寸玻璃球的功能网格结构（图4c）。
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图4. a 液晶聚合物纤维模拟天然蜘蛛网的自修复过程. b 光控网格袋的收紧. c 功能网格的光控收缩.
这一成果近期发表在材料学期刊Advanced Functional Materials上，俞燕蕾教授为此工作的唯一通讯作者。
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