光刺激螺吡喃对温度场分布和流体流动的即时可视化成像

耗散结构理论认为,一个远离平衡态的非线性的开放系统(不管是物理的、化学的、生物的乃至社会的、经济的系统)通过不断地与外界交换物质和能量,在系统内部某个参量的变化达到一定的阈值时,通过涨落,系统可能发生突变即非平衡相变,由原来的混沌无序状态转变为一种在时间上、空间上或功能上的有序状态。近日,南京工业大学陈小强教授团队与重庆大学李友荣教授团队合作,利用苯并噻唑-螺吡喃衍生物BS1-SP的致变色效应,捕捉到了溶剂在容器中由于挥发过程所导致的耗散结构及其演变行为。

通过观察,溶剂挥发所导致的耗散结构的产生与热毛细对流现象有关,而后者常常卷入晶体生长、液滴的蒸发和微流体流动等过程当中。开发有效工具用来认识和了解热毛细对流过程中流体的动态行为对于基础研究和工业生产非常重要。以往,红外热像仪、热致变色液晶和基于磷光的可视化技术是常用的二维温度测量光学工具,颗粒图像测速和聚苯乙烯荧光颗粒的结合技术可用来追踪热毛细对流的流动。然而,截止到目前,以高时空分辨率在热毛细对流过程中同时观察温度场的瞬态分布和流体流动形式的具体细节仍是一项挑战。

南京工业大学陈小强/重庆大学李友荣教授《JACS》:光刺激螺吡喃对温度场分布和流体流动的即时可视化成像

图1. BS1-SP对碟形容器中二氯甲烷表面温度场的可视化成像和成像机理

研究者首先在碟形容器中用365 nm的紫外光照射溶有BS1-SP的二氯甲烷溶液1 s,其表面瞬间出现“蠕虫”状的绿色花纹,且该“蠕虫”状花纹与用红外热像仪观察到的二氯甲烷表面上的温度场分布完全相同,说明开环的绿色BS1-MC聚集在了二氯甲烷表面温度场的冷区域。基于以上实验现象,陈小强教授团队提出了BS1-SP可以对挥发性二氯甲烷表面温度场进行高分辨成像的机理。在具有自由上表面的开放式溶剂系统中,二氯甲烷的自然挥发会导致溶剂表面温度分布不均匀,使得低温区域的表面张力较高,为了维持高温区域和低温区域表面张力之间的平衡,溶剂表面上的BS1-SP分子会在低温区域自发聚集。在365 nm紫外光的照射下,已聚集在溶剂表面冷区域的BS1-SP迅速异构化为绿色的BS1-MC,二氯甲烷溶液的表面瞬间出现“蠕虫”状的绿色花纹。

在以玛瑙研钵为容器的体系中,陈小强教授团队使用BS1-SP捕获了二氯甲烷表面的“花瓣”状温度场分布,该“花瓣状”结构并通过有限体积法进行的动力学模拟验证了“花瓣”状的温度场分布是由流体表面张力和Marangoni效应引起的流体对流共同驱动的。在进一步的实验探究中,该团队通过冷源诱导的方式实现了对二氯甲烷表面温度场聚集中心转移的调控,并归纳了不同挥发性卤代烷烃表面温度场的“花瓣”数与其物性参数之间的关系如下:

N = A [-(∂γ/∂T)×ΔT/μ]m

其中,N代表挥发性卤代烃表面的温度场的“花瓣”数;∂γ/∂T代表表面张力系数随温度的变化率;ΔT代表“花瓣”边缘与中心的温度差;μ代表在环境温度15℃条件下,挥发性溶剂的粘度

该项工作意义有如下几点:首先,拓展了螺吡喃这一经典光致变色染料分子的应用范围,首次将其拓展到流体热/动力学领域;其次,发现了一种针对流体表面温度场成像的工具,与传统的热成像仪原理完全不同,后者的成像主要基于表面的热辐射,而前者成像主要由于溶液的表面张力差异,且后者的成像分辨率远高于前者;最后,螺吡喃染料分子为挥发系统中发生的动态自组装过程和流体动力学行为提供了新的见解。

南京工业大学陈小强/重庆大学李友荣教授《JACS》:光刺激螺吡喃对温度场分布和流体流动的即时可视化成像

图2. 局部冷却和溶剂性质对“花瓣”状温度场形成的影响

这一成果将于近期发表在Journal of the American Chemical Society上,文章的第一作者是南京工业大学博士研究生陈亚辉,重庆大学李友荣教授团队在流场的数值模拟方面提供了帮助。该工作也被遴选为当期的Cover论文。

通讯作者简介:

陈小强,教授,博士生导师;国际学术期刊Sensors and Actuators B (工程技术一区;IF: 7.100)编辑。2008年1月于大连理工大学精细化工国家重点实验室获得工学博士学位; 2008年1月至2010年2月于韩国梨花女子大学纳米科学部从事有机功能分子的合成及其在化学生物学传感方面的应用研究;2010年3月回国于材料化学工程国家重点实验室工作至今。国家自然科学基金优秀青年基金获得者、江苏省杰出青年基金获得者、江苏省“六大人才高峰”高层次人才(B类)、江苏省“青蓝工程”中青年学术带头人、江苏省“333工程”培养对象。承担国家自然科学基金、江苏省杰出青年基金、省教育厅重点基金等多个项目。以一作及通讯作者在Chem. Rev., Chem. Soc. Rev., Acc. Chem. Res., Nature Protocols, J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Biomaterials, Biosensors and Bioelectronics, ACS Appl. Mater. Interfaces, Chem. Commun., Org. Lett., Ind. Eng. Chem. Res.等国际学术期刊发表SCI文章100余篇,获授权专利9项。论文被他人引用10000余次,11篇论文入选ESI高被引论文, h指数44。

论文信息:

Yahui Chen, Yefei Liu, Sheng Lu, Shuang Ye, Hao Gu, Jian Qiang, Yourong Li*, and Xiaoqiang Chen*,Photostimulated Spiropyran for Instantaneous Visualization of Thermal Field Distribution and Flow Pattern,J. Am. Chem. Soc., 2020, DOI: 10.1021/jacs.0c09460

全文链接:

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c09460

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