使用共价键构建的水凝胶由于其内部异质性和缺乏可用的能量耗散结构，从而导致其不良的机械性能，例如低拉伸强度，韧性差以及在外应力下的可拉伸性差，限制其在机械设备领域的应用。当两种疏水性物质接近时，水分子的构型重排导致疏水相互作用，与其他可逆性相互作用（如离子键和氢键）相比，疏水性相互作用可能在更长的范围（100-200 Å）内表现出吸引力，因此可能赋予水凝胶材料优异的拉伸性能。基于此，卡尔加里大学研究人员通过将纤维素纳米晶体或疏水化的纤维素纳米晶体引入通过疏水相互作用物理交联的聚合物中，设计出具有出色的拉伸强度，超高伸长率和可修复的新型双物理交联（DPC）水凝胶。相关工作以“Dual Physically Cross‐Linked Hydrogels Incorporating Hydrophobic Interactions with Promising Repairability and Ultrahigh Elongation”为题发表在《Adv. Funct. Mater.》上。
将C18烷基链接枝到N- [3-（二甲基氨基）丙基]甲基丙烯酰胺（DMAPMA）上得到疏水单体（DMAPMA-C18），C8接枝到纤维素纳米晶（CNC）表面得到疏水纤维素纳米晶（CNC-C8）。合成了CNC‐C8（或CNC）DPC水凝胶，使用N，N‐二甲基丙烯酰胺（DMAc）和DMAPMA-C18聚合形成第一个通过疏水相互作用物理交联的网络， CNC-C8和DMAPMA-C18之间的疏水相互作用，CNC- C8（或CNC）和DMAPMA之间的静电相互作用，以及CNC-C8（或CNC）和DMAc之间的氢键形成了第二个交联点。
合成示意图
与CNC DPC水凝胶相比，CNC-C8 DPC水凝胶显示出相对较小的孔径，这归因于CNC-C8 DPC中更强的疏水相互作用，从而导致了更紧凑的水凝胶结构。红外光谱也证明了水凝胶的成功合成。
水凝胶表征
由于疏水相互作用，氢键和静电相互作用增强双重物理交联，通过改变组分配比，得到由0.0675 w / v％ DMAPMA-C18和0.2 w / v％CNC 构建的的CNC DPC水凝胶的拉伸率为5352 ± 1427％，由0.0675 w / v％ DMAPMA-C18和0.2 w / v％CNC C8 构建的的CNC C8 DPC水凝胶的拉伸率为4268 ± 1446％。同时考虑拉伸率和拉伸强度的情况下，最佳配比为由0.0675 w / v％ DMAPMA-C18和0.2 w / v％CNC C8 构建的的CNC C8 DPC水凝胶（拉伸率4268 ± 1446％，强度：331 ± 32 kPa）。合成的DPC水凝胶在长时间浸入水中后仍可保持其结构完整性，并且仍保留了通过外部压缩而抗变形的能力，这证明了这种通过疏水相互作用交联的水凝胶具有优异的稳定性。
拉伸试验
在室温下在切割DPC水凝胶表面后，再四氢呋喃（THF）过夜可以修复，修复后的CNC-C8 DPC水凝胶比修复后的CNC DPC水凝胶显示出更好的拉伸强度和伸长率，表明了CNC-C8和DMAPMA-C18之间的疏水相互作用提高了机械性能。
可修复试验
总结
研究人员已开发出具有可修复性，优异的伸长率和出色的拉伸强度的新型DPC水凝胶。最佳的CNC‐C8 DPC水凝胶由0.0675 w / v％的DMAPMA‐C18和0.4 w / v％的CNC‐C8构建，具有331 ± 32 kPa的最佳拉伸强度，伸长率为4268％ ± 1446％，通过在切割表面之间施加THF在有限的时间内可修复。此外，由于纤维素材料的生物相容性以及聚合后的丙烯酰胺基材料无毒性，合成的CNC或CNC-C8 DPC水凝胶可能在生物医学技术和软机器人领域具有潜在的应用。
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