开发基于过渡金属-氮位点的高效碳气凝胶 (CA) 电催化剂对于 CO2电还原反应 (CO2RR) 至关重要。然而，同时实现高电流密度和高法拉第效率 (FE) 仍然是一个巨大的挑战。
图1 A）CA/NM 气凝胶的制备过程示意图，B）CA/N-Ni 气凝胶的 FESEM 图像，C，D）CA/N-Ni 气凝胶的 TEM 和 HRTEM 图像，E）CA/N-Ni 气凝胶的 C、N、O 和 Ni 的 EDX 元素分布映射。
最近，浙江大学侯阳研究员团队开发了一系列独特的具有金属氮位点（M-N，M = Ni，Fe，Co，Mn，Cu）的 3D 分层交联纳米结构 CA 以实现高效的 CO2RR。一种最佳的 CA/N-Ni 气凝胶，具有独特的分层多孔结构和高度暴露的 MN 位点，表现出不寻常的 CO2RR 活性，在 -0.8 V 时 CO FE 为 98%。值得注意的是，工业电流密度为 300 mA cm-2在流动池反应器中使用 CA/N-Ni气凝胶实现了 91% 的高 FE，其性能几乎优于之前报道的所有 MN/碳基催化剂。不同CA/N-M气凝胶的CO2RR活性从高到低依次为Ni、Fe、Co、Mn、Cu。原位光谱电化学分析验证了 CO2RR 中的速率决定步骤是 *COOH 中间体的形成。以CA/N-Ni为正极进一步组装的Zn-CO2电池，其最大功率密度为0.5 mW cm-2，并具有优异的可充电稳定性。
相关论文以题为Hierarchical Cross-Linked Carbon Aerogels with Transition Metal-Nitrogen Sites for Highly Efficient Industrial-Level CO2 Electroreduction发表在《Advanced Functional Materials》上。
