由于其独特的可调节物理和结构特性,水凝胶已成为一类用途广泛的软质材料,可用于生物技术和生物医学领域的各种应用,包括致动器人造肌肉药物递送组织工程学等。基于聚丙烯酰胺/海藻酸钠的双网络水凝胶具有出色的机械性能,包括高强度、韧性和可拉伸性。这种性能良好的水凝胶的应用可以通过构建多系统组成和多样化性能而进一步扩展为智能材料。

近日,福州大学食品安全与生物分析教育部重点实验室杨黄浩教授课题组成员张进副教授与哈佛大学医学院Yu Shrike Zhang教授课题组基于聚丙烯酰胺/海藻酸钠/碳纳米管/氯化钙(PAAm/SA/CNTs/CaCl2)合作开发了用于远程驱动和低温应变传感的功能化双网络水凝胶。

福州大学杨黄浩教授和哈佛医学院Yu Shrike Zhang教授:功能化双网络水凝胶,用于远程驱动和低温应变传感

图文详解

1. PAAm/SA/CNTs复合DN水凝胶的制备及多功能性概述

研究人员以PAAm和SA为聚合物网络,通过CNT的引入使水凝胶具有良好的机械性能、导电性和光热转化能力,PAAm/SA/CNTs复合水凝胶在近红外光(NIR)辐射下可根据需要表现出可控的光机械变形,例如弯曲、膨胀、游走和抓取物体,从而实现智能驱动。此外,对水凝胶进行CaCl2处理后,在低温下保持其优异的机械强度和弹性,并观察到良好的电导率及在低温下的高应变感测能力。基于这种抗冻水凝胶的应变传感器,在某些极端条件下可作为可穿戴设备直接贴附在人体皮肤/织物上,且实现了人体运动进行实时监测的实际应用(示意图1)。

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示意图1:基于PAAm/SA/CNTs复合DN水凝胶的组成、结构和多功能性,可用于远程驱动和低温应变传感。

 

2. PAAm/SA/CNTs水凝胶的结构表征、自修复性能及电性能

如图1所示,PAAm/SA/CNTs复合DN水凝胶具有更出色的机械性能,包括强度、杨氏模量和应变率。这主要是由于PAAm链通过CNTs中含氧基团的自由基链转移反应被接枝到CNTs的表面。另一方面,CNTs的官能团提供了与聚合物链的氢键键合,这赋予了复合DN水凝胶高强度和拉伸性以实现能量消散。此外,PAAm/SA/CNTs水凝胶在热处理后还表现出优异的自修复行为,这是由于加热时水凝胶的SA双链解离成单链,而在冷却过程中Ca-SA网络中的可逆离子键形成了新的金属羧酸盐络合物。另一方面,复合DN水凝胶通过电路连接后引起灯泡发光,具有理想的电性能。

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图1. PAAm/SA/CNTs复合DN水凝胶的亲水性、形态、力学性能、自修复行为和导电性。

 

3. PAAm/SA/CNTs水凝胶的光响应行为

类似于向日葵的行为,水凝胶对NIR光表现出弯曲运动(图2A−B)。除光诱导的弯曲行为外,这种水凝胶还具有高效的自膨胀性、水中游动和抓握物体(图2C,D, E)等变形能力。该水凝胶的上述光响应行为是由于CNTs具有吸收NIR光并将其有效转换为热能的能力,再将热信号转换为机械运动。

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图2.PAAm/SA/CNTs复合DN水凝胶的光响应行为。

 

4. PAAm/SA/CNTs/CaCl2复合水凝胶的机械性能、耐温性和可恢复性

研究者通过稀释盐溶液的依数性开发了PAAm/SA/CNTs/CaCl2防冻水凝胶。如图3所示,水凝胶在低温环境下的机械强度和杨氏模量比常温条件下的性能更高,并且压缩应变或断裂伸长率与常温水平的相当。此外,无论在常温或低温下,水凝胶均显示出良好的可恢复性。这种水凝胶为可穿戴设备、屏幕保护材料的开发提供了有效前景。

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图3.PAAm/SA/CNTs/CaCl2复合DN水凝胶在低温环境下的机械性能、耐温性和可恢复性。

 

5. PAAm/SA/CNTs/CaCl2水凝胶在低温下的电性能和应变敏感性

防冻水凝胶在−20°C时仍保持出色的电导率,其电流值约为未用CaCl2处理水凝胶的80倍(图4A−B)。这种导电防冻水凝胶还被用于电路设计中,能够显示福州大学“FZU”的徽标(图4C)。此外,因在低温环境下(零度以下)良好的柔韧性、导电性能和可恢复性,这种复合水凝胶的电阻变化率在不同应变条件下均保持稳定(图4D,E,F)。该凝胶应变传感器被成功应用于可穿戴设备,以监测零下温度时的人体运动行为(图4G,H,I)。将该凝胶应变传感器贴合于人体关节,能够灵敏感知这些关节所产生的运动。综上,这种基于抗冻导电性水凝胶的应变传感器在可穿戴设备领域的应用显示出较大潜力,它可用作柔性电子产品或软机器人以实时监测弯曲和拉伸信号,反映低温下的个人医疗状况。

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图4.抗冻PAAm/SA/CNTs/CaCl2水凝胶在-20°C时的导电和应变感应性能。

 

该研究成果以“Functionalizing Double-Network Hydrogels for Applications in Remote Actuation and in Low-Temperature Strain Sensing”为题,近期发表于美国化学学会(ACS)旗下期刊ACS Applied Materials & Interfaces(2020,DOI: 10.1021/acsami.0c10430),论文共同第一作者为福州大学石油化工学院张进副教授和硕士生曾亮丹。通讯作者为哈佛大学医学院Yu Shrike Zhang教授和福州大学化学学院杨黄浩教授。

该工作得到国家自然科学青年基金、福建省自然科学基金、福建省教育厅中青年教师科研项目和高分子材料科学工程国家重点实验室(四川大学)开放课题项目的资助与支持。

原文链接:

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.0c10430

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