高强度水凝胶在软体机器人、可穿戴器件及软组织修复等领域展现出巨大的应用潜力。但该类软物质固有的“湿、软”特性使其在应用过程中极易产生疲劳或受到损伤。赋予水凝胶自修复能力是提高水凝胶的可靠性及延长其使用寿命最有效的方法之一。然而，高强度水凝胶网络中强且稳定的交联作用极大地限制了聚合物链的运动能力，进而降低了其自修复能力。这使得高力学强度和高效自修复对水凝胶如鱼和熊掌，难以兼得。
为解决这一难题，吉林大学超分子结构与材料国家重点实验室孙俊奇教授课题组通过在水凝胶内部构筑氢键交联的刚性纳米疏水相区，制备了同时具有高力学强度、高弹性及高效自修复能力的水凝胶。纳米疏水相区可作为刚性填料有效提高水凝胶的力学强度及弹性。同时，基于氢键交联的疏水相区的动态可逆性使得水凝胶具备可在室温下快速且高效自修复的能力，修复效率接近100%。
他们将疏水的甲酰基苯甲酸（CBA）接枝到聚乙烯醇（PVA）上得到PVA-CBA的二甲基亚砜(DMSO)溶液。然后将该溶液在乙醇中进行透析，得到氢键交联的有机凝胶。随后再将有机凝胶在水中透析，诱导CBA基团的聚集以形成氢键交联的疏水微相区，最终得到氢键和疏水作用协同交联的PVA-CBAx水凝胶。
改变PVA-CBA聚合物中的CBA接枝度可有效调控水凝胶的力学性能。其中，PVA-CBA0.12水凝胶（0.12表示CBA在PVA-CBA聚合物中的接枝度为12%）的断裂拉伸强度为5.8 MPa，且具有最高的韧性（14.9 MJ/m3）。研究表明，该水凝胶中均匀分散着平均直径为13.2 nm的疏水相区。这些纳米疏水相区可有效提高凝胶网络骨架的强度并保证凝胶在形变后的快速回弹。将PVA-CBA0.12水凝胶拉伸到原长的2倍，在室温下放置10 min，水凝胶就可恢复到原来的形状。
PVA-CBA0.12水凝胶在断裂后，只需将断面接触1 min，无需任何刺激就可修复50%的力学强度。在修复12 h后，凝胶即可完全恢复至其初始力学性能与形状。在已有的报道中，自修复水凝胶的断裂强度通常都低于1.5 MPa，而可修复水凝胶修复后的断裂强度通常低于4.5 MPa。
因此，PVA-CBA0.12水凝胶是目前报道的断裂强度最高的具有优异自修复性能的水凝胶。PVA-CBA0.12水凝胶优异的自修复性能源于疏水相区内的氢键作用使其能够可逆地打开和重建，这极大地促进了网络中聚合物链的运动能力。
对照实验表明，不含有氢键的疏水微相区虽然能增强水凝胶的力学强度，但这样的水凝胶修复性能差，进一步证明氢键交联的疏水微相区是制备高强度自修复水凝胶的关键。作者认为，动态纳米疏水相区这一策略将为其它具有优异修复性能和高力学强度的聚合物材料的制备提供新的设计思路。
该工作以“Dynamic Hydrophobic Domains Enable the Fabrication of Mechanically Robust and Highly Elastic Poly(vinyl alcohol)-Based Hydrogels with Excellent Self-Healing Ability”为题发表在《ACS Materials Letters》上（DOI: 10.1021/acsmaterialslett.0c00075）。论文第一作者为吉林大学博士生房旭，通讯作者为吉林大学孙俊奇教授。
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